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近期，我校在單原子光催化固氮方面取得重要進(jìn)展。該工作成果“Single-Atom Pt?N3 Sites on the Stable Covalent Triazine Framework Nanosheets for Photocatalytic N2 Fixation”由我校仲崇立教授團(tuán)隊(duì)與梅東海教授團(tuán)隊(duì)合作完成，成果發(fā)表在《ACS催化》（ACS Catal., 2020, 10, 2431-2442, IF: 12.350）。論文第一作者為仲崇立教授的博士生李健，我校黃宏亮副研究員、梅東海教授和仲崇立教授為共同通訊作者。

氨是一種重要的大宗化工原料，在化工生產(chǎn)和日常生活中起著重要作用。目前的氨合成主要是采用Haber-Bosch過程，利用鐵基催化劑，以氫氣和氮?dú)庾鳛榉磻?yīng)物，每年工業(yè)生產(chǎn)規(guī)模超過5億噸。然而，該反應(yīng)需要在高溫高壓下進(jìn)行，消耗全球2%的能源，而且會(huì)排放大量的溫室氣體。因此，開發(fā)一種可持續(xù)的氨合成技術(shù)具有重要意義。近年來，利用光催化還原氮?dú)庵苽浒?，被廣泛認(rèn)為是一種非常有前景的合成氨思路，其核心是開發(fā)高效的光催化劑材料。最近，單原子催化劑（SACs）由于其近乎100%的金屬位點(diǎn)暴露，以及快速的電荷/空穴分離效率、定向的電荷轉(zhuǎn)移通道和靶向活性位點(diǎn)等優(yōu)勢受到人們的廣泛關(guān)注。然而，可控合成具有明確結(jié)構(gòu)SACs仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。特別是載體中不可預(yù)測的多樣化位點(diǎn)，使得SACs的配位結(jié)構(gòu)不明確，進(jìn)而難以準(zhǔn)確研究光催化合成氨的反應(yīng)機(jī)理。

在前期單原子催化劑開發(fā)的工作基礎(chǔ)上（Nat. Commun., 2018, 9, 187; J. Catal., 2019, 375, 351-360），本工作制備了具有明確N3位點(diǎn)的二維超薄共價(jià)三嗪骨架（CTF）納米片，其厚度僅為1 nm。通過在該材料的N3位點(diǎn)引入Pt，成功制備出結(jié)構(gòu)明確的Pt-N3單原子催化劑Pt-SACs/CTF。實(shí)驗(yàn)高分辨率球差電鏡HAADF-STEM和同步輻射?EXAFS表征，以及從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬AIMD和密度泛函理論DFT計(jì)算確認(rèn)了Pt-SACs/CTF催化劑上Pt-N3的配位結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在不加犧牲劑的條件下，該催化劑上的氨的光催化產(chǎn)率為170.4 μmol g–1 h–1。

該工作受到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（21536001）和面上項(xiàng)目（21878229, 21978212）的資助，也得到了我校分析測試中心的大力支持?。ǚ蛛x膜與膜過程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 何本橋 編輯：宣傳部 石曉霞）